Carlo Gajani nasce a Bazzano, alle porte di Bologna, l'11 gennaio 1929. Studia pianoforte al Conservatorio sin quasi al diploma, frequenta il liceo classico e si iscrive poi alla Facoltà di Medicina dell'Università di Bologna, dove si laurea a pieni voti nel 1953. Pratica la professione medica per una quindicina d'anni, ma al contempo si dedica ad attività artistiche. Alla fine degli anni '60 decide di abbandonare la carriera medica, perseguita con successo nella sfera ospedaliera e privata, per diventare artista a tempo pieno – soprattutto pittore e incisore a quel tempo, sostenuto in questa decisione dal consenso e dall'apprezzamento di critici di valore come Franco Russoli, Renato Barilli, Enrico Crispolti, Filiberto Menna, Giancarlo Cavalli, e da galleristi come Toninelli a Milano e Forni a Bologna.

Viene invitato a partecipare alla XXXII Biennale di Venezia nel 1964, poi di nuovo alla XXVI nel 1972. In quello stesso anno inizia l'insegnamento dell'Anatomia artistica presso l'Accademia delle Belle Arti, prima ad Urbino poi a Bologna, dove insegna fino al 1999.

E' stato tra i primi in Italia ad occuparsi del problema dei rapporti tra ritratto e fotografia. Negli anni '70, in particolare, rivolge il proprio interesse verso il ritratto dipinto a partire da una base fotografica ed esegue così numerosi ritratti di artisti, scrittori e intellettuali in vari campi – da Moravia a Pasolini, da Calvino a Eco, da Arbasino a Ginzburg, da Celati a Scabia, etc.

Nel 1976 pubblica con la Nuovo Foglio il volume Ritratto, identità, maschera, in cui racconta la storia di questi ritratti, formula i problemi teorici del genere fotografico e propone la propria soluzione stilistica.

Dagli anni '80 abbandona definitivamente i pennelli per dedicarsi soltanto a mezzi espressivi puramente fotografici – nel ritratto, nel paesaggio, nel nudo. Lavora sui paesaggi urbani del Nord America; in Italia "esplora" la pianura di qua e di là del Po, in una paziente e amorosa ricerca di un mondo ormai più fantastico che reale; nel proprio studio e all'Accademia porta avanti, infine, un lavoro di vent'anni sul nudo e sugli intriganti rapporti che si instaurano tra fotografo e modella.

I ritratti, i paesaggi e i nudi di Gajani sono stati esposti, oltre che in diversi spazi privati e pubblici in Italia, anche in Francia, Regno Unito, Germania, Stati Uniti e Canada.

Alla fine della sua lunga carriera artistica, Gajani è ritornato alla terra della sua infanzia, nell'Appennino tosco-emiliano, alla ricerca di vecchie dimore, campi e cieli – stavolta in un rigoroso, drammatico bianco e nero: "... per amore – scrive - non per obbligo, alla ricerca non della bellezza ma del carattere di abitazioni e luoghi che raccontano la vita in tempi passati".

Lì, nella casa dei suoi nonni, è morto nel 2009.